一种稀土催化原位聚合纳米橡胶催化剂，主催化剂分子式为MMT／NdCI3·nL，式中MMT为蒙脱土。L为乙醇、异丙醇、异丁醇、四氢呋哺或吡啶等溶剂，助催化剂为烷基铝化合物。其制备方法为：将稀土化合物溶解在溶剂中，加入到层状硅酸盐粘土中，加热回流、过滤、洗涤、真空干燥。该催化剂在聚合橡胶／蘩脱土纳米复合材料方面的应用为：向主催化剂中加入助催化剂，同时加入单体，进行催化剂陈化；加入单体，在搅拌下聚合，终止聚合，洗涤，干燥恒重后得到相应的聚合物。该发明提供的催化剂体系可实现丁二烯和异戊二烯单体的均聚，同时还可实现丁二烯和异戊二烯的共聚，粘土片层在橡胶基体中呈剥离状态。